Le deuxième album du groupe, "What Will the Neighbours Say?", est sorti en 2004 et a également été certifié platine par le BPI. L'album a donné naissance à deux singles numéro un, "The Show" et "I'll Stand by You". Le troisième album de Girls Aloud, "Chemistry", est sorti en 2005 et a été l'album le plus vendu du groupe à ce jour, atteignant le numéro un au Royaume-Uni et étant certifié double platine par le BPI. L'album comprenait les singles à succès "Something Kinda Ooooh", "See the Day" et "Biology".
Le quatrième album de Girls Aloud, "Tangled Up", est sorti en 2007 et a atteint le numéro un au Royaume-Uni. L'album comprenait les singles à succès "Call the Shots", "Sexy! No, No, No..." et "Can't Speak French". Le cinquième et dernier album de Girls Aloud, "Out of Control", est sorti en 2008 et a atteint le numéro un au Royaume-Uni. L'album comprenait les singles à succès "The Promise", "The Loving Kind" et "Untouchable".
Girls Aloud a remporté de nombreux prix au cours de sa carrière, dont cinq Brit Awards, deux MTV Europe Music Awards et deux World Music Awards. Le groupe a vendu plus de 10 millions de disques dans le monde et comptait 20 des dix meilleurs singles au Royaume-Uni. Girls Aloud s'est dissous en 2013, mais ils se sont réunis pour un concert unique en 2017.